Dans la croissance vapor-liquide-solide, des monocouches biatomiques (ML) se forment successivement à l'interface entre la tige du nanofil et la gouttelette liquide. L'aléa des événements de nucléation qui déclenchent la croissance de chaque ML semble exclure un contrôle ultime de l'épaisseur dans les hétérostructures quantiques. Cependant, l'équipe du C2N a précédemment identifié un régime de ML incomplet dans la croissance des nanofils III-V, où il n'y a jamais suffisamment d'atomes de groupe V dans la gouttelette au moment de la nucléation pour permettre la formation quasi-instantanée d'une ML complète. La croissance peut alors devenir auto-régulée (avec un temps de flux d'étapes de ML compensant les fluctuations du temps d'attente avant la nucléation) à des températures suffisamment basses pour que la désorption du groupe V du liquide soit négligeable.
Une étude théorique complète du régime de croissance mixte général a maintenant été réalisée. La fraction des événements de nucléation où le liquide contient plus d'une ML d'atomes de groupe V a été calculée en fonction de la température de croissance, des rayons du nanofil et de la gouttelette, et du taux d'entrée de la vapeur. Pour le GaAs, un régime de monocouche quasi-incomplet, où presque toutes les nucléations produisent des ML fractionnaires, a été montré comme dominant sur une large gamme de conditions de croissance (Figure). De manière inattendue, l'auto-régulation devrait persister dans ce régime, même en cas de forte désorption d'As. Cela suggère qu'il n'y a pas de limite intrinsèque au contrôle de l'épaisseur d'insertion axiale au niveau de la ML.
Références
Incomplete monolayer regime and mixed regime of nanowire growth
Frank Glas
Physical Review Materials 8, 043401 (2024)
DOI : 10.1103/PhysRevMaterials.8.043401
Affiliation
Université Paris-Saclay, CNRS, Centre de Nanosciences et de Nanotechnologies, 10 bd. Thomas Gobert, 91120 Palaiseau, France
Figure : Croissance des nanofils de GaAs à une température T = 878 K. Carte des fractions d'événements de nucléation donnant lieu à la formation d'une ML complète lors de la nucléation, en fonction du rayon du nanofil R et du taux d'entrée d'As provenant de la vapeur VML (l'angle de contact de la gouttelette est de 100°). Pour R compris entre 25 et 78 nm (données non montrées), la fraction reste inférieure à 10-5. L'angle violet correspond aux noyaux critiques trop grands pour être accommodés sur la facette supérieure du nanofil (pas de croissance).
